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我校氢能源材料与技术团队在国际权威刊物发表电催化制氢系列研究成果

发布时间:2025-06-10   文章来源:顾京宇材料科学与工程学院   浏览:

近日,我校材料学院氢能源材料与技术团队与新加坡国立大学、中国科学技术大学等单位合作,在《Journal of the American Chemical Society》和《Angewandte Chemie International Edition》期刊上发表电解水/氨制氢方面取得系列研究成果。《Journal of the American Chemical Society》和《Angewandte Chemie International Edition》是化学领域最具影响力的顶级学术期刊之一,主要收录在化学、材料、生物和能源等领域原创性学术研究成果。我校为论文第一单位,材料学院陈翔副教授为第一作者,新加坡国立大学陈伟教授、中国科学技术大学杨上峰教授等为论文通讯作者。

氢能是一种来源丰富、绿色低碳、应用广泛的二次能源,是未来国家能源体系的重要组成部分。电解水/氨制氢是一种绿色且高效的方法。析氧反应(OER)和氨氧化反应(AOR)分别作为电化学水/氨分解过程中重要的半反应,其缓慢的动力学过程制约了产氢的效率。因此,开发高活性、低成本的析氧/氨氧化电催化剂对于实现电催化制氢的大规模应用具有重要的意义。本研究团队在析氧/氨氧化电催化剂的结构调控、性能优化和机理研究方面开展了以下研究工作。

(Ir NCs/C60NET电催化OER性能)


(Ir NCs/C60NET电催化OER机理研究)

在电催化析氧反应(OER)中,含氧中间体(*OH、*O和*OOH)之间存在吸附能的线性标度关系,这一结构–性能耦合规律严重制约了催化剂活性的理论上限。团队提出了一种通过二维富勒烯网络(C60NET)的电子缓冲效应打破该标度关系的新策略。在构建的Ir纳米簇/C60NET(Ir NCs/C60NET)催化剂中,C60NET能够根据反应中间体的变化动态调控Ir活性位点的电子结构,从而调节*OH、*O和*OOH的吸附强度,打破它们之间的线性关系。这种电子缓冲作用显著提升了催化剂的本征活性和稳定性,使其在酸性电解液中展现出优异的OER性能,表现为低至237 mV的过电位和超过600小时的稳定运行寿命。对比实验和理论计算进一步揭示,C60NET通过可逆电子转移调控Ir氧化态演变,减缓Ir的过度氧化,有效提升了催化剂的结构稳定性和利用效率。本工作为针对单一活性位点打破标度关系以及高性能OER电催化剂的设计提供了新的思路。

(Pt NPs/PNW-C60电催化AOR性能)


(Pt NPs/PNW-C60电催化AOR机理研究)

氨因其生产、储存和运输技术成熟,被认为是一种极具前景的氢载体。此外,通过电催化氨氧化反应(AOR)制氢所需的理论电位显著低于水电解。然而,AOR反应动力学缓慢及其稳定性差,限制了氨电解的工业化应用。我们构建了由二维共价键合的富勒烯聚合网络(PNW-C60)负载的铂纳米颗粒(Pt NPs)催化剂,可作为一种高活性和高稳定性的AOR电催化剂。二维富勒烯聚合网络独特的电子缓冲效应有助于含氮中间体的脱附,并缓解其在Pt NPs表面发生毒化。因此,所制备的富勒烯聚合网络负载的Pt NPs在AOR反应中表现出高达118 A gPt⁻¹的峰电流质量活性以及较好的稳定性,性能优于商业Pt/C和石墨烯负载的Pt NPs催化剂。本研究采用具有较大比表面积和独特电子结构的少层富勒烯网络作为金属载体,不仅拓展了二维富勒烯网络的应用范畴,而且对于开发高活性和稳定性的Pt基AOR催化剂具有一定的借鉴意义。

此外,团队与新加坡国立大学陈伟教授课题组合作,在《Journal of the American Chemical Society》发表了单原子电解水制氢(HER)催化剂的研究文章,以及在《Accounts of Materials Research》发表了多尺度界面耦合在电解水(HER和OER)中的应用进展的综述文章,陈翔副教授为论文通讯作者,我校为论文合作单位。研究工作得到国家自然科学基金、安徽省高校优秀科研创新团队项目、安徽省高校自然科学基金和国家留学基金委等项目的支持。

论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03577

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202505180

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c18040

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.5c00055

(撰稿:顾京宇 审核:李永涛 张苒 王菁)

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