近日，化学与化工学院先进储能碳材料创新团队在水系锌碘电池方向取得新进展，相关研究成果发表在国际权威期刊《Energy & Environmental Science》。《Energy & Environmental Science》是能源和环境领域的权威期刊之一，由英国皇家化学会（Royal Society of Chemistry,RSC）出版，聚焦能源转换、储存、环境科学及可持续发展相关的交叉学科研究。我校为论文第一完成单位，李勇博士后为第一作者，化学与化工学院何孝军教授为通讯作者，伦敦大学学院何冠杰副教授、北京化工大学邱介山教授为共同通讯作者。研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省高校优秀科研创新团队、博士后国家资助计划等项目的支持。

水性锌碘（Zn-I2）电池由于对环境友好、高理论容量和安全性等优点，是最有潜力的下一代储能装置之一。碘还原反应（IRR）缓慢的动力学和中间产物聚碘化物的穿梭效应阻碍了锌碘电池的实际应用。负载单原子催化剂的碳材料是碘的潜在载体之一。常用的过渡金属-氮（M-N4）单原子，由于与金属活性中心相邻的N原子的高电负性，难以最大限度发挥金属中心的催化活性。此外，深入了解碘的氧化还原机制对锌碘电池的商业化应用至关重要。

本研究通过一锅煅烧法成功制备了Fe-B2N2单原子修饰的碳纳米管森林（Fe-SAs@BNCF）材料。该材料通过B、N不对称配位，利用B原子弱电负性特点，有效提升了中心铁单原子电子云密度，增强了对聚碘化物的吸附和催化性能；同时，碳纳米管森林自支撑结构丰富的孔隙，显著提高了正极碘负载量。DFT计算表明，相比传统的FeN4结构，B位点的引入打破了Fe原子对称电子分布，降低了碘还原反应能垒。基于Fe-SAs@BNCF组装的锌碘电池性能优异：在5 A g⁻1电流密度下循环60000次后，容量保持率达78%；10 A g⁻2时比容量为147.2 mAh g⁻2；碘载量为8.2 mg cm⁻2时，面积比容量达1.3 mAh cm⁻2。研究成果揭示了杂原子配位单原子催化剂在锌碘电池中的作用机制，为高性能水系储能器件的研发提供了新思路。

（Fe-SAs@BNCF的制备方法及应用于锌碘电池示意图）

（Fe-SAs@BNCF的形貌表征）

（Fe-SAs@BNCF的配位环境表征）

（Fe-SAs@BNCF/I2和对比材料的电化学性能）

（Fe-SAs@BNCF的吸附能力、催化机理和反应动力学）

此外，团队借助石墨烯与有机配体对苯二甲酸的π-π相互作用，制备了纳米MIL-88B (V)/rGO复合材料，并首次用作锌离子电池 (ZIBs) 正极。研究发现，复合材料在初始循环中，MIL-88B (V)原位氧化为无定形V2O5，形成Zn2+嵌入活性位点。得益于非晶态V2O5各向同性的高离子扩散速率、纳米结构丰富的可用表面、rGO的高效电子传输，该正极材料在50 mA g⁻1下比容量达479.6 mAh g⁻1；5000 mA g⁻1 时比容量保持在263.6 mAh g⁻1，容量和倍率性能均优于同类材料，为ZIBs有机正极设计提供了新方向。

延续上述研究中“原位重构”的设计思路，团队进一步将该策略拓展至钾离子电池 (KIBs) 领域。针对有机负极材料K-BPDC存在的反应动力学缓慢问题，提出电化学诱导重建策略，通过Ni-BPDC MOF与钾箔的半电池原位活化，制备了Ni单原子负载量为6 wt%的NiSA@K-BPDC负极。Ni单原子通过调控电荷分布加速了K+传输，使NiSA@K-BPDC负极在1 A g⁻1下循环4000次后比容量保持率达88.5%；2 A g⁻1时比容量为114 mAh g⁻1，为有机电极材料的实用化提供了新思路。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D5EE00809C

（撰稿：李宏强 审核：韩新亚 张苒 王菁)